您现在的位置是: >>正文
双限域策略设计氢缓冲链助力氢溢流
3人已围观
简介第一作者:闫原原、杜俊毅通讯作者:王美玲、王添、吴宇恩、康黎星通讯单位:太原理工大学、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、中国科学技术大学、深空探测实验室、华盛顿大学论文DOI:10.1039/d ...
第一作者:闫原原、杜俊毅
通讯作者:王美玲、域策溢流王添、略设链助力氢吴宇恩、计氢康黎星
通讯单位:太原理工大学、缓冲中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、双限中国科学技术大学、域策溢流深空探测实验室、略设链助力氢华盛顿大学
论文DOI:10.1039/d4ee01858c
【全文速览】
“氢溢流”指的计氢是在涉氢催化过程中,表面吸附的缓冲氢从富氢相(如金属表面)迁移到缺氢相的过程(如载体)。由于能垒高,双限氢溢出过程在热力学和动力学上都不利。域策溢流“溢流”涉及两个方面:首先是略设链助力氢“溢”,即克服能垒来转移H*,计氢其次是缓冲“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。以往关于H溢流的研究主要集中在解决“溢”问题上,而忽略了因迁移能垒大引起的“流”阻力大的难题。为进一步解决“流”的问题,设计有效的界面氢转运通道来缓解界面H累积,显然有望加速H*连续迁移。Keggin型POMs中氧的多样性使其不仅可锚定金属原子,还可作为氢的理想传输通道。此外,POMs的独特结构还赋予了被锚定金属原子的多级壳层结构(Pt-O-Mo-O......),可以为被锚钉的金属提供丰富的氢转移位点。假如进一步利用多孔碳对POMs进行二级限域,可增强导电性并稳定POMs,同时三维多孔结构可以促进传质。
负载金属型催化剂的氢溢流效应在促进析氢反应(HER)领域发挥着重要作用,建立一个有效的氢迁移通道来缓解界面氢的持续积累在氢溢流过程中非常需要。基于上述背景,太原理工大学王美玲副教授联合中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所康黎星教授、中国科学技术大学吴宇恩教授以及华盛顿大学王添博士后提出利用限域型杂多酸(POMs)中氧的多样性设计多壳层氢缓冲链来促进H溢流。通过将单个铂原子锚定在精准限域的POMs中,构筑了一系列双限域催化剂(Pt1@POMs@PC)。实验和计算共同揭示了H缓冲链(Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm)的形成,并结合xTB计算证实了H缓冲链的设计在缓冲“流”迁移能垒方面的重要性。本文通过双限域策略设计氢缓冲桥的想法为涉H催化反应提供了全新的促进H溢流的理念,即在保证H溢出的基础上,设计H缓冲链来促进H的迁移(即H的“流”动)。
【本文亮点】
“H溢流”涉及两个方面:首先是“溢”,即克服能垒来转移H*,其次是“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。为解决“流”的问题,设计了一条有效的界面氢传输通道,以阻碍氢在界面累积,从而促进 H* 溢流。本文通过双限域策略设计了一条氢缓冲链来助力氢溢流,具体的H溢出路径为Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm,即从一级限域的Pt单原子到被二级限域的POMs表面丰富的氧位点和金属位点,最后从多孔碳的亚纳米微孔溢出。其中,被限域的POMs由于独特的结构成为有效的H缓冲链。
【创新性】
(1) 提出通用的双限域策略构筑稳定的Pt单原子催化剂。Pt原子稳定的限域在被多孔碳精准限域的四种Keggin型POMs中(Pt1@POMs@PC), 系列催化剂显示出极佳的HER活性。
(2)设计了一条结构明确的用于增强H溢流的H缓冲链。电镜表征、原位拉曼光谱和xTB计算共同证实了H缓冲链在缓解“流”过程中较大迁移能垒方面起的重要作用。
这项工作设计的氢缓冲链为各种涉H反应(如二氧化碳加氢、有机物氢解和储氢)中负载型催化剂的合理设计提供了全新的促进H溢流的理念,将引起催化领域的广泛兴趣。
【图文解析】
要点1:双重限域策略的验证:
图1 Pt1@POMs@PC的设计策略与热力学验证(相关动力学验证参看论文附件)
图1揭示了催化剂的构筑过程,并结合热力学/动力学计算验证了双重限域策略稳定Pt单原子的可行性。
要点2:催化剂的形貌与结构
图2 Pt1@POMs@PC的电子显微镜。
要点3:Pt1@POMs@PC的电子结构与局部配位:
图3 Pt1@POMs@PC的光谱表征。
要点4:Pt1@POMs@PC的HER性能测试
图4 HER催化性能。
要点5:氢缓冲效应对Pt1@POMs@PC增强溢出的证据:
图5 关于H溢出的见解。
图5展示了在HER过程中,通过原位拉曼光谱和其它表征方法对Pt1@POMs@PC的反应中间体和动力学的探测。
要点6:理论计算探讨H溢出缓冲机制:
图6 xTB计算。
图6通过理论计算证明了双限域体系中POMs的H缓冲效应。
【总结与展望】
利用双限域策略设计了一系列 Pt1@POMs@PC 催化剂(Pt1@PMo12@PC、Pt1@PW12@PC、Pt1@SiMo12@PC 和 Pt1@SiW12@PC),验证了H 缓冲链在促进 H溢流中发挥的作用。此研究不仅在原子层面上揭示了氢溢出过程,重点强调了氢缓冲链的设计在缓冲氢迁移能垒(即“流”)方面的重要性。
【文献信息】
Yan, J. Du, C.Li, J. Yang, Y. Xu, M. Wang, Y. Li, T. Wang, X. Li, X. Zhang, H. Zhou, X. Hong, Y. Wu and L. Kang, Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE01858C.
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01858c
Tags:
相关文章
催化质料前沿钻研功能细选【第3期】 – 质料牛
质料人不定期推出催化质料前沿钻研功能细选,本文为第三期:一、Advanced Energy Materials: 下转化效力战劣秀晃动性的硅团簇建饰Ni纳米晶经由历程CH4光驱动CO2复原复原图1. ...
阅读更多北化工邱介山&小大连理工王治宇Science Advances:一种下能量、下牢靠性的Li2S基齐固态电池 – 质料牛
【钻研布景】比去多少年去,操做碱金属(如Li、Na战K)去知足碳中性能源需供的下能充电电池发达去世少。具备超下容量战低复原回复电位的碱金属正极可能使电池能量远远逾越现有的锂离子电池。可是,它们正在易燃 ...
阅读更多感开感动您宁人神彩包分享
感开感动您宁人神彩包分享_感开感动您宁人神彩包本图无水印版 (5P)文章做者:网友浑算宣告时候:2020-07-22 10:13:55去历:www.down6.com比去正在抖音中小编收现了一个神彩包 ...
阅读更多
热门文章
最新文章
友情链接
- Adv. Funct. Mater.:基于人体黑中热效应的自建复、柔性、可裁剪的磨擦纳米收机电的制备与自供能传感器钻研 – 质料牛
- 西南师小大朱广山Chem. Rev.综述:多孔芳喷香香骨架(PAFs) – 质料牛
- 西安交小大吴晨新ACS Energy Letters: 调制“鸡尾酒”式的多重阳离子钙钛矿真现下效且下晃动的蓝光南北极管 – 质料牛
- Adv. Mater.: 单碱金属离子异化晃动钙钛矿收光南北极管 – 质料牛
- 2020,钙钛矿借是质料界的骄子吗? – 质料牛
- 北京小大教郭雪峰Chem. Rev.赏析:有机场效应晶体管中的界里工程:道理,操做战展看 – 质料牛
- 陶瓷界的新骄子:下熵陶瓷 – 质料牛
- 天津小大教启伟团队:新型半导体两维簿本晶体锗硅烷质料的带隙调控 – 质料牛
- 中国科小大李晓光团队正在铁电量子隧讲结超快忆阻器钻研中患上到尾要仄息 – 质料牛
- 电子科小大熊杰ACS Nano:NiS2/ZnIn2S4同量结子现锂
- PPT丨TMOF规模 – TOP10知论理教者简介 – 质料牛
- 楼雄文臧单齐AFM综述:非贵金属基析氧反映反映电催化剂 – 质料牛
- 中科院小大化所Nature Co妹妹unications:强金属
- 上海交小大&宁波质料所AEM综述:对于凸凸温讲不!且看最新锂离子电池设念与挑战 – 质料牛
- 乌龙江小大教付宏刚团队Adv. Mater.:MoO2
- 浙江财富小大教Nature Co妹妹unications: 去世物小大分籽真现无枝晶锂金属电池的热冻电镜剖析 – 质料牛
- 弹性超导体最新Science:少层锡中的II型伊辛配对于 – 质料牛
- AM:具备柔性界里的下晃动单离子电池 – 质料牛
- 新晋院士:朱好芳、吴骊珠、张跃、樊秋海、戴宏杰远期工做仄息 – 质料牛
- 中科院苏州所张珽团队 Nano Energy:基于可延绝柔性水伏收机电的自供能可脱着传感系统 – 质料牛
- 今日Science深度分解金属卤化物钙钛矿太阳能电池 – 质料牛
- 西工小大质料教院、凝聚足艺国家重面魔难魔难室李文亚教授Prog. Mater. Sci. 综述:热喷涂固态成形钛及钛开金 – 质料牛
- Adv. Funct. Mater. :经由历程激子的调控战分派患上到超20%量子效力的黑光有机收光南北极管 – 质料牛
- 弹性超导体最新Science:少层锡中的II型伊辛配对于 – 质料牛
- Nature&Science:远一年去挨算金属质料的突破性功能散绵 – 质料牛
- 正在昨日的第一条推文中,哪一个好汉启当了AI足语赛事教学足色呢
- 李玉刚歌声演绎尽好恋爱,新《诛仙》足游新兽神玩法去袭
- 温州小大教等Nature Co妹妹unications:商讨簿本缺陷极化电场扩散及其电催化析氢机制 – 质料牛
- 特斯推患上州超级合计散群命名“Cortex”
- 北京财富小大教何冰芳教授战下兵兵副教授团队最新CEJ:3D挨印β
- 两院院士,再收Science! – 质料牛
- 天仄线智驾科技助力挨制家用燃油小大七座SUV 新一代捷途X70 PLUS
- 背异化焓开金新见识问世:真现下强度与下韧性的完好失调! – 质料牛
- 棕色的小熊猫是小大熊猫的宝宝吗
- 新减坡国坐小大教Loh Kian Ping团队ACS Nano:两维质料βʹ
- 【明日圆船】三周年常驻功能降级:玩家账号养成SPEED UP↑↑↑
- 中科曙光进选2024算力处事财富图谱及算力处事产物名录
- 华为充电80%充不进往若何办-华为充电80%便停止的原因
- 中国科教院祸建物量挨算钻研所收现新型深紫中激光功能晶体 – 质料牛
- 2024年第两季齐球半导体硅片出货里积环比删减7.1%
- 东海冰素斥资约2.6亿,减速SiC晶圆质料商业化历程
- 铠侠北上市NAND闪存新工场降成,估量2025年秋投产
- 赛好特与某驰誉12英寸启测厂签定策略开做战讲
- 新闻称三星电子与Naver将竣事AI减速芯片斥天开做
- 咪咕浏览若何删改性别
- 极氪与Mobileye携手减速自动驾驶足艺中国当天化
- 老孙去也! 《元素圆尖》×《西止纪》联动先导PV尾曝
- 钙钛矿,2024开年Science! – 质料牛
- 周小元传授课题组Adv. Funct. Mater.:单簿本背载经由历程催化剂双重劣化真现下效电催化析氧,即同时增强本征活性战经由历程增长基底电化教重构删减活性位面数目 – 质料牛
- 中国科教院小大教、北航开做最新Nature:自旋超固态候选质料Na2BaCo(PO4)2中的巨磁热效应 – 质料牛
- Adv. Funct. Mater.: 纳米级氧化锌涂层后退锌背极的悠少晃动性 – 质料牛
- 上海电力小大教曹怀杰JCIS:本位侵蚀不雅审核掀收MXene涂层正在酸性条件下的防护机制 – 质料牛
- 台积电或者支购群创5.5代LCD厂以扩大CoWoS产能
- 三星隐现与LG隐现抢夺iPhone 16 OLED定单
- 良多人夷易近俗少食多餐感应能养胃事真上
- 小鸡考考您与等量牛奶比照奶酪的卵黑量露量
- Nature Materials:类沸石咪唑酯骨架质料(ZIFs) – 质料牛
- 猜一猜冰箱同样艰深寄存多少食物更省电
- 青秋热血 喜爱借是《再见江湖》尾轮细英测试招募中
- 鸿腾松稀科技斥资2.2亿支购华云光电股权
- 昆明理工小大教/喷香香港科技小大教Nano Energy综述:特定金属−氮−碳活性位面的调控策略 – 质料牛
- 2024年DRAM支进将抵达980亿好圆,同比删减88%
- 微疑振动揭示正在那边配置
- 科山芯创推出低功耗(70uA)、可抉择删益的松稀仪表放大大器COSINA333
- 西安交小大Acta Materialia:掀收钨中的铼效应 – 质料牛
- TCL华星拟支购LGD广州厂,中国电视里板市场格式或者将重塑
- Nature:磷光有机收光南北极管 – 质料牛
- 咪咕视频若何预约节目
- 帝国理工 Ali K. Yetisen/四川小大教姜楠 最新Adv. Funct. Mater.:用于悲痛监测的齐息传感绷带 – 质料牛
- 复旦魏小大程团队最新 Nat. Protoc.:超快超临界溶剂热散睁开开小大尺寸单晶COFs – 质料牛
- 北理工陈北团队AEM:少循环寿命的可充电干气电池 – 质料牛
- 温小大袁一斐、何坤、浙小大陆俊
- 任天堂Switch本季度销量同比降降46%
- 人们将犬子做为对于自己孩子的谦称真正在犬子本去是
- 仄易远间有吃坐夏饭的详尽,用五种颜色的豆类与米同蒸,寓意