您现在的位置是: >>正文
双限域策略设计氢缓冲链助力氢溢流
14人已围观
简介第一作者:闫原原、杜俊毅通讯作者:王美玲、王添、吴宇恩、康黎星通讯单位:太原理工大学、中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、中国科学技术大学、深空探测实验室、华盛顿大学论文DOI:10.1039/d ...
第一作者:闫原原、杜俊毅
通讯作者:王美玲、域策溢流王添、略设链助力氢吴宇恩、计氢康黎星
通讯单位:太原理工大学、缓冲中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所、双限中国科学技术大学、域策溢流深空探测实验室、略设链助力氢华盛顿大学
论文DOI:10.1039/d4ee01858c
【全文速览】
“氢溢流”指的计氢是在涉氢催化过程中,表面吸附的缓冲氢从富氢相(如金属表面)迁移到缺氢相的过程(如载体)。由于能垒高,双限氢溢出过程在热力学和动力学上都不利。域策溢流“溢流”涉及两个方面:首先是略设链助力氢“溢”,即克服能垒来转移H*,计氢其次是缓冲“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。以往关于H溢流的研究主要集中在解决“溢”问题上,而忽略了因迁移能垒大引起的“流”阻力大的难题。为进一步解决“流”的问题,设计有效的界面氢转运通道来缓解界面H累积,显然有望加速H*连续迁移。Keggin型POMs中氧的多样性使其不仅可锚定金属原子,还可作为氢的理想传输通道。此外,POMs的独特结构还赋予了被锚定金属原子的多级壳层结构(Pt-O-Mo-O......),可以为被锚钉的金属提供丰富的氢转移位点。假如进一步利用多孔碳对POMs进行二级限域,可增强导电性并稳定POMs,同时三维多孔结构可以促进传质。
负载金属型催化剂的氢溢流效应在促进析氢反应(HER)领域发挥着重要作用,建立一个有效的氢迁移通道来缓解界面氢的持续积累在氢溢流过程中非常需要。基于上述背景,太原理工大学王美玲副教授联合中国科学院苏州纳米技术与纳米仿生研究所康黎星教授、中国科学技术大学吴宇恩教授以及华盛顿大学王添博士后提出利用限域型杂多酸(POMs)中氧的多样性设计多壳层氢缓冲链来促进H溢流。通过将单个铂原子锚定在精准限域的POMs中,构筑了一系列双限域催化剂(Pt1@POMs@PC)。实验和计算共同揭示了H缓冲链(Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm)的形成,并结合xTB计算证实了H缓冲链的设计在缓冲“流”迁移能垒方面的重要性。本文通过双限域策略设计氢缓冲桥的想法为涉H催化反应提供了全新的促进H溢流的理念,即在保证H溢出的基础上,设计H缓冲链来促进H的迁移(即H的“流”动)。
【本文亮点】
“H溢流”涉及两个方面:首先是“溢”,即克服能垒来转移H*,其次是“流”,即缓解界面迁移能量累积促进氢迁移。其中,“溢”是基础,“流”成为持续H溢出的关键。为解决“流”的问题,设计了一条有效的界面氢传输通道,以阻碍氢在界面累积,从而促进 H* 溢流。本文通过双限域策略设计了一条氢缓冲链来助力氢溢流,具体的H溢出路径为Pt→Obr→O3H→Mo/W→Oc→PCsub-1-nm,即从一级限域的Pt单原子到被二级限域的POMs表面丰富的氧位点和金属位点,最后从多孔碳的亚纳米微孔溢出。其中,被限域的POMs由于独特的结构成为有效的H缓冲链。
【创新性】
(1) 提出通用的双限域策略构筑稳定的Pt单原子催化剂。Pt原子稳定的限域在被多孔碳精准限域的四种Keggin型POMs中(Pt1@POMs@PC), 系列催化剂显示出极佳的HER活性。
(2)设计了一条结构明确的用于增强H溢流的H缓冲链。电镜表征、原位拉曼光谱和xTB计算共同证实了H缓冲链在缓解“流”过程中较大迁移能垒方面起的重要作用。
这项工作设计的氢缓冲链为各种涉H反应(如二氧化碳加氢、有机物氢解和储氢)中负载型催化剂的合理设计提供了全新的促进H溢流的理念,将引起催化领域的广泛兴趣。
【图文解析】
要点1:双重限域策略的验证:
图1 Pt1@POMs@PC的设计策略与热力学验证(相关动力学验证参看论文附件)
图1揭示了催化剂的构筑过程,并结合热力学/动力学计算验证了双重限域策略稳定Pt单原子的可行性。
要点2:催化剂的形貌与结构
图2 Pt1@POMs@PC的电子显微镜。
要点3:Pt1@POMs@PC的电子结构与局部配位:
图3 Pt1@POMs@PC的光谱表征。
要点4:Pt1@POMs@PC的HER性能测试
图4 HER催化性能。
要点5:氢缓冲效应对Pt1@POMs@PC增强溢出的证据:
图5 关于H溢出的见解。
图5展示了在HER过程中,通过原位拉曼光谱和其它表征方法对Pt1@POMs@PC的反应中间体和动力学的探测。
要点6:理论计算探讨H溢出缓冲机制:
图6 xTB计算。
图6通过理论计算证明了双限域体系中POMs的H缓冲效应。
【总结与展望】
利用双限域策略设计了一系列 Pt1@POMs@PC 催化剂(Pt1@PMo12@PC、Pt1@PW12@PC、Pt1@SiMo12@PC 和 Pt1@SiW12@PC),验证了H 缓冲链在促进 H溢流中发挥的作用。此研究不仅在原子层面上揭示了氢溢出过程,重点强调了氢缓冲链的设计在缓冲氢迁移能垒(即“流”)方面的重要性。
【文献信息】
Yan, J. Du, C.Li, J. Yang, Y. Xu, M. Wang, Y. Li, T. Wang, X. Li, X. Zhang, H. Zhou, X. Hong, Y. Wu and L. Kang, Energy Environ. Sci., 2024, DOI: 10.1039/D4EE01858C.
https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/ee/d4ee01858c
Tags:
相关文章
抖音即是玩女是甚么梗
《抖音》即是玩女梗的介绍文章做者:网友浑算宣告时候:2021-04-13 11:00:52去历:www.down6.com本创抖音即是玩女是甚么梗,即是玩是甚么意思,每一每一刷抖音的网友可能会有刷到过 ...
阅读更多澜船科技出席2024齐球数字经济小大会家养智能专题论坛
正在2024齐球数字经济小大会的光线光线舞台上,一场闭于家养智能前沿探供的专题论坛正在北京昌大妨碍。做为小大模子规模的光线光线新星,澜船科技携其深薄的足艺堆散与坐异功能,声誉明相。公司开资人、联席CE ...
阅读更多鸿海斥巨资1.19亿好圆扩建越北厂房
远日,齐球驰誉电子制制处事提供商鸿海总体宣告掀晓,其子公司Fulian Precision Technology Component CO.,LTD将斥资1.19亿好圆开开新台币约39.1亿元)正在越 ...
阅读更多
热门文章
最新文章
友情链接
- 西北交小大杨维浑Nano Energy:一种配合千层饼挨算的里背本性化体育实习的柔性压电复开传感器 – 质料牛
- 复旦小大教&稀歇根州坐小大教Angew.Chem.Int.Ed.: 共溶剂电解液助力
- 西南小大教吴富根团队Small:源自烛炬灰的碳纳米洋葱簇用于影像介导的肿瘤光热治疗 – 质料牛
- 上海小大教张暂俊&燕山小大教赵玉峰团队Nano Energy:背载正在树突状碳中的单金属Zn,Co
- 北航AFM启里:兼具自净净、隔热与电磁波收受的多功能气凝胶 – 质料牛
- 西北交通小大教鲁雄传授课题组:多功能电活性仿去世支架用于皮肤悲痛建复 – 质料牛
- 盘面远多少年正在两维质料中收现的铁磁性 – 质料牛
- 帮您挖仄论文投稿格式删改那个小大坑,一文体味三小大出书社投稿要供 – 质料牛
- 念要系统进建LAMMPS份子能源教模拟足艺与操做?看那套视频 – 质料牛
- 石朱烯超导最新Science:救命扭直单层石朱烯的超导性 – 质料牛
- 念要系统进建LAMMPS份子能源教模拟足艺与操做?看那套视频 – 质料牛
- 西南师小大ACS Cent. Sci.:多孔芳喷香香框架的多功能操做 – 质料牛
- 华中科技小大教Nat. Co妹妹un. :醚类兼容的下倍率长命命硒异化硫化散丙烯腈正极 – 质料牛
- 帮您挖仄论文投稿格式删改那个小大坑,一文体味三小大出书社投稿要供 – 质料牛
- 印度泰米我纳德邦中间小大教J. Mater. Chem. A:配位氢化物中的氢(H+1战H−1)正在范德华相互熏染感动下的两性动做 – 质料牛
- 干货:粉晶细建常睹问题下场解问 – 质料牛
- 西南师小大ACS Cent. Sci.:多孔芳喷香香框架的多功能操做 – 质料牛
- 小大牛速览:纳米小大牛,不去世谙真的不能讲您是圈内人! – 质料牛
- 中科小大王功名&刘晓静Nat. Co妹妹un.:调控基里轨讲与背给予MoS2劣秀的碱性析氢功能 – 质料牛
- Nano Today综述报道: 液体桥迷惑组拆(LBIA)策略:从小份子到小大份子战纳米质料的可控一维图案化 – 质料牛
- 李松课题组 JMCA:吸附式热泵MOFs吸附剂的下通量合计筛选 – 质料牛
- 玩转PPT科研绘图足艺线上培训上线 限时收费! – 质料牛
- 东师 刘益秋团队 AFM: 柔性共形人制有机神经突触患上到仄息 – 质料牛
- 马里兰小大教王秋去世传授课题组Adv. Energy Mater.:下氟电解液用于锂硫电池 – 质料牛
- 中科小大王功名&刘晓静Nat. Co妹妹un.:调控基里轨讲与背给予MoS2劣秀的碱性析氢功能 – 质料牛
- 英国科技公司推出刷新AI电池操持系统
- 《猫战老鼠》足游天使杰瑞两武雷云上线 林中猎足横空诞去世躲世!
- 古夏特饮 《第五品格》调酒师稀世时拆礼包爆料去袭!
- 少沙电动汽车前五月出心同比删减231.4%
- 晶科能源为SolarToday提供下压户用储能处置妄想
- 吕开国/朱智源/缓志伟/叶志镇Nano Energy:NiTe2基下电容交流滤波电化教电容器调制TENG晃动驱动LED – 质料牛
- 阿德莱德小大教乔世璋教授Adv. Mater.:不饱战镍概况氮化物助力晃动下效天电解淡水制氢 – 质料牛
- 历时4年闭于定档,《武侠乂》足游宣告掀晓定档1月20日
- 巾帼不让男子,那些科研女神教您做科研 – 质料牛
- 腾讯视频若何新建片单
- 哈工小大(深圳)慈坐杰Nano Res.:层间战孔挨算工程协同熏染感动真现快捷晃动的钾离子存储 – 质料牛
- 周游星空,共筑酣梦 《光与夜之恋》羁梦星愿行动明日上线
- 周齐进化 盾头毕露 《浊世王者》尾届九鼎季中锦标赛震撼开启
- 亿纬锂能闪灼SNEC 2024,提醉齐系列储能处置妄想
- 中科驭数宣告下功能DPU芯片K2
- 《剑侠天下3》开服直播开幕 明星贵宾格式整活
- 哪朵玫瑰出有挫折最佳的报复是标致最佳的衰开是回足是甚么歌
- 《记川风华录》足游新名人【开玄】齐圆位曝光!开玄猫退场!
- 湖北小大教Applied Physics Letters启里:本位过饱战触收维度战相控睁开机制助力2D/1D同量结齐解水 – 质料牛
- 自建复柔性电子钻研仄息速递 – 质料牛
- AMR专辑——质料“她视角” – 质料牛
- 湖北财富小大教朱裔枯AEM综述:锌离子异化电容器的最新去世少及将去展看 – 质料牛
- 突收!AMD怪异质料被匪!
- 芯佰微电子推出CBM24AD9X系列低噪声24位模数转换器
- 华中科技小大教孙永明教授Adv. Funct. Mater.: 新型“Salt
- 有哪些远似嘿嘿连载硬件
- 咪咕视频若何审查不美不雅看历史
- 海中玩幻塔国服频仍掉踪降线? 嘀嗒减速器助力晃动不卡顿
- 瑞萨电子枯获联念总体两项小大奖
- 瑞能半导体明相闪灼SNEC,提醉光伏规模坐异功能
- 亚马逊背反劳动法被奖款590万好圆
- “策”马“喷香香”陪!三国杀十周年 x baidu舆图导航语音上线
- X仄台被马斯克支购后支进狂跌四成
- 倍减祸R200光电传感器助力提降仓储效力
- 腾讯视频若何配置频讲
- 4月13日《诺亚之心》星球音乐节,线上云摇滚躁动春天
- 小大厂裁员名额被抢爆!2300人已经拿巨额赚偿
- 东硬总体明相第28届国内汽车电子峰会
- 真现您的江湖梦 《武侠乂》足游再现典型武侠影像
- 闲鱼若何挨开闲鱼验货保障处事
- 三星电子存储部份酝酿重组
- 鲁雄/开超叫/王军AFM:仿贻贝丝素导电掀片用于改擅糖尿病悲痛微情景 – 质料牛
- 百万老本唾足可患上!《重返帝国》抢夺、攫与玩法剖析
- 海辰储能明相欧洲智慧能源展览会
- 中微半导推出基于CMS32M6710的24万转下速风筒妄想
- 上交崔怯教授&KAUST韩宇教授JACS:足性金属
- 钉钉若何妨碍传图识字
- 3分钟!教您玩转《重返帝国》主流阵容
- 新玩法,新足色,《顺背坍塌:里包房动做》借有甚么新内容?
- 中北小大教刘素仄团队Nature子刊:周齐剖析两硒化钯中宏大大的非线性光教活性 – 质料牛