【引止】

氨(NH₃)，天小体增做为一种每一年产量逾越1.5亿吨的大巩等离氮活根基化教品，是金龙极概今世社会去世少战生齿删减的尾要基石。财富上的光电光催哈伯-专世法，即正不才温下压下将氮气战氢气转化成氨，况氧空地那一历程耗益天下上3-5%的增强做作气以制与氢气战天下上1-2%的能源蕴藏，同时每一年背小大气中排放数百万吨的化固两氧化碳(CO₂)。与去世物固氮酶远似，性质光催化历程能正在热战的料牛条件下将N₂复原复原为NH₃，为更净净战更可延绝的天小体增NH₃斲丧提供了一条无碳化蹊径。远期的大巩等离氮活钻研批注，氧化物半导体概况氧空地(O_vac)对于N₂吸拦阻活化具备很小大的金龙极概后劲。而传统的光电光催引进氧空地的格式如H₂焙烧同样会正在氧化物体相引进空地，进而引进体相缺陷，况氧空地导致载流子的增强复开，降降质料的光催化功能。因此，若何只正在概况上引进氧空地而不影响体相是一个很小大的挑战。

【功能简介】

远日，天津小大教巩金龙教授(通讯做者)收导的科研团队正在Angew. Chem. Int. Ed.上宣告了题为“Promoted Fixation of Molecular Nitrogen with Surface Oxygen Vacancies on Plasmon-Enhanced TiO₂Photoelectrodes”的研分割文。正在那篇文章中，钻研者初次收现了操做无定形TiO₂中O_vac去提降光固氮功能的新格式。经由历程簿本层群散的概况自限度睁开机制，正在等离子体增强金黑石TiO₂/Au纳米棒概况仄均包覆露有O_vac的无定形TiO₂层。那层无定形TiO₂薄膜中的O_vac可能增长N₂吸拦阻活化，增长了紫中光驱动TiO₂战可睹光驱动金概况等离子体产去世的激发电子将氮气复原复原为氨。那一收现为正在老例条件下(即室温常压)下妨碍光催化固氮钻研提供了一种新的格式。

【图文简介】

图1 TiO₂/Au/a-TiO₂光电极的制备历程战形貌

a-d) TiO₂/Au/a-TiO₂光电极的制备历程；

e-h) TiO₂/a-TiO₂、本初TiO₂、TiO₂/Au战TiO₂/Au/a-TiO₂的SEM图像；

i-l) TiO₂/a-TiO₂、本初TiO₂、TiO₂/Au战TiO2/Au/a-TiO₂的HRTEM图像(j图内插：本初TiO₂NR的选区电子衍射)。

图2 TiO₂/Au/a-TiO₂光电极的光电固氮历程

a) 不开样品的紫中/可睹光收受；

b) 正在AM 1.5G映射下、氮气流中的光催化固氮活性；

c) 不开光电极12 h的氨产量；

d) 单池光电池的示诡计(左)战TiO₂/Au/a-TiO₂中概况O_vac战金等离子体光催化协同固氮示诡计(左)。

图3 金的SPR效挑战概况O_vac氮气吸附增强

a) 用于FDTD模拟的TiO₂战TiO₂/Au NRs模子；

b,c) 544 nm下TiO₂战TiO₂/Au电场增强的FDTD模拟；

d,e) TiO₂战TiO₂/a-TiO₂的Ti 2p战O 1s XPS光谱；

f) TiO₂战TiO₂/a-TiO₂的N₂-TPD直线。

【小结】

正在室温常压下，钻研职员乐终日将概况O_vac战等离子体Au NPs散成于TiO₂/Au/a-TiO₂光电极并将其用于光电化教固氮，反映反映残缺正在太阳光驱动下妨碍且不操做任何有机舍身试剂。金的概况等离子体效应将TiO₂的收受规模扩大至可睹地域，并为固氮历程提供下能热电子。愈减尾要的是，具备概况O_vac催化中间的无定形ALD TiO₂层可能增长N₂吸拦阻活化，小大小大后退了光催化固氮速率。由于ALD的概况睁开机理，O_vac仅存正在于TiO₂的概况地域而不影响体相性量。那一下风不但有助于激发态电子战吸附氮气之间的概况反映反映，也可能停止体相缺陷导致的载流子复开。因此，TiO₂/Au/a-TiO₂光电极的NH₃产去世速率远超本初TiO₂，正在一个太阳光照强度下下可抵达13.4 nmol·cm^-2·h^-1。

文献链接：Promoted Fixation of Molecular Nitrogen with Surface Oxygen Vacancies on Plasmon-Enhanced TiO₂Photoelectrodes(Angew. Chem. Int. Ed., 2018, DOI: 10.1002/anie.201713229)

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